摘 要:CO2驱替开采煤层气过程中，由于CO2和CH4的竞争吸附，CO2/CH4混合气体在运移时CH4体积分数会不断发生改变，进而影响煤体变形和渗透特性。利用自主研发的三轴渗流系统，采用稳态渗流法对焦煤样进行单一组分气体(He,CH4和CO2)和不同配比的CH4/CO2混合气渗流试验。渗流过程中保持温度和体积应力(30 ℃、33 MPa)恒定，并利用LVDT测量煤体的轴向变形。结果表明:① He和不同配比CH4/CO2混合气的渗流过程均受滑脱效应的影响，气体渗透率随入口压力增大呈先减小后缓慢增大的变化;对于非吸附He，入口压力
2 MPa时滑脱效应对气测渗透率的影响要远远大于有效应力效应;② 在一定的体积应力条件下，不同配比CH4/CO2混合气体吸附引起的煤体膨胀应变随入口压力增加而增大，变化规律符合Langmiur方程，且在相同入口压力条件下，混合气体中CO2浓度越高，煤体膨胀应变越大;③ 在考虑有效应力效应、吸附膨胀应变对渗透率的动态影响以及滑脱因子b随煤体渗透率变化的基础上，建立了煤体气测渗透率理论模型，该模型能够描述不同配比CH4/CO2混合气体以及He渗透率随入口压力的变化;④ 随着煤储层CH4/CO2混合气体压力增大或者CO2体积分数升高，基质膨胀应变对煤体渗透率的影响逐渐减小。煤体中靠近孔裂隙的基质吸附膨胀对渗透率的影响(β)随入口压力的增加逐渐减小;CH4/CO2混合气体中CO2体积分数越高，β减小速率越大。
将二氧化碳注入不可采煤层，在实现二氧化碳地下封存的同时能够驱替出煤层中难以解吸的CH4(CO2-ECBM)。在CO2-ECBM过程中，CO2与CH4发生竞争吸附，使得混合气体在运移过程中气体组分不断发生改变，同时混合气体的吸附解吸会引起煤体变形，对煤体的渗透特性产生影响。研究CH4/CO2混合气体的渗流特性及相应的煤体变形，对于CO2-ECBM过程具有重要的工程指导意义。
目前，许多学者对煤体渗透特性的影响因素已经进行了大量研究。曹树刚等[1-6]研究了孔隙压力、气体组分、温度、水分、加卸载以及CO2状态等因素对煤体渗透率的影响。气体在渗流过程中还受到滑脱效应的影响。唐巨鹏等[7]从试验角度证明了滑脱效应主导作用阶段的存在。王登科等[8]在考虑Klingkenberg效应的基础上，在渗透率计算公式中考虑了气体动力黏度和压缩因子的影响。关于煤体渗透率模型，周宏伟等[9]指出:在煤体渗透率模型构建中Langmuir方程形式的吸附应变表达式应用最为广泛。赵阳升等[10]通过试验给出了综合考虑体积应力、吸附作用、孔隙压力作用下的煤层瓦斯渗流表达式。魏建平等[11]针对含瓦斯煤渗透性做了理论和试验分析，提出综合考虑有效应力、温度、基质膨胀等因素影响下的渗透率模型以及计算公式。荣腾龙等[12]在三轴应力下建立了指数型和立方型渗透率模型，发现指数型对煤体渗透率演化过程的定量描述优于立方型。刘清泉等[13-14]在提出煤体渗透率模型以及讨论渗透率时，考虑了滑脱(Klinkenberg)效应。但是这些模型没有考虑煤基质膨胀对渗透率的动态影响，有学者指出，煤基质的膨胀对煤体孔隙结构有动态作用[15]，进而对煤体渗透率产生动态影响[16]。
CO2和CH4等气体吸附会使煤体表面张力下降，煤体发生变形。何学秋等[17]根据表面物理化学理论提出煤吸附瓦斯后发生膨胀变形的机制。KARACAN等[18]通过研究得出由于瓦斯气体的存在，煤体在吸附瓦斯后产生自由体积使煤宏观自由分子结构发生膨胀。关于单组分气体的吸附变形现象，许多学者展开了研究。梁冰[19]、聂百胜[20]等试验结果表明，等梯度逐次升压吸附煤膨胀变形量大于同一压力一次升压吸附煤膨胀变形量。祝捷等[21]发现煤体CO2吸附压力越高，吸附导致的膨胀和解吸引起的收缩变形越大。刘延宝等[22]通过试验发现煤体吸附瓦斯后，垂直于层理方向和平行于层理方向的应变变化趋势呈现一致性。并且煤体吸附CO2后，在垂直层理方向的膨胀变形大于平行层理方向[23-24]。另外SAURABH等[25]发现，随着吸附压力的提高，CO2和CH4吸附使煤体各向异性减弱。曹树刚等[26]得出煤样吸附变形与瓦斯压力关系对二次函数和Langmuir方程均具有较好的拟合效果。张松航等[27]通过试验得出煤体吸附CO2和CH4气体后产生的环向膨胀应变与吸附压力符合 Langmuir方程。黎力等[28]通过试验发现煤体轴向应变随CH4储存量的增加呈线性增加;煤体的膨胀变形随CH4吸附量的增加也具有线性关系[29]。另外，张遵国等[30]发现游离态CO2和CH4除了对煤基质有压缩作用，还能促进煤的膨胀变形，并建立相关模型很好拟合了变形和压力的数据点。从前人成果可以发现，关于煤体膨胀变形的研究主要集中在单组分气体吸附上，对于CH4/CO2混合气体引起煤体变形的研究还比较少。王晋等[31]进行了CO2驱替CH4过程中煤体的膨胀变形和渗透率的试验研究，但他主要侧重的是CO2置换CH4平衡后煤体的变形和渗透率，没有涉及不同CO2含量对煤体变形和渗透率的影响。
目前为止，关于三轴应力下注CH4/CO2混合气体对煤体膨胀变形以及煤体渗透性的研究较少。笔者采用高温高压相对渗透率测试系统进行恒定温度和体积应力条件下，孔隙压力及气体组分对煤体渗透性影响的试验研究，并对渗流过程中煤体的变形进行分析，探讨注CO2提高煤层气采收率过程中储层渗透率的动态变化规律。
试验所用煤样取自山西古交市西山屯兰矿，煤阶为焦煤。煤样工业分析测定结果:Mad=1.55%，Ad=5.29%，Vd=25.58%，FCd=67.58%。在实验室将从工作面取回的大煤块沿平行层理钻取，加工成φ50 mm×100 mm的圆柱形试件。
为了避免煤的不均质性造成的偶然误差，对煤样采用统计分析和表面裂纹观测的方法，筛选出没有明显裂纹的试件进行测试。将两块符合渗流试验的原煤试件(图1)烘干后进行密封低温保存。
图1 试验试件
Fig.1 Test specimens
试验采用太原理工大学原位改性采矿教育部重点实验室自主研制的高温高压相对渗透率测试系统。该装置轴压、围压分别由两台单缸伺服泵加载，不同气体组分(CH4,CO2)的混合气体先通过两个活塞容器利用分压定律配制，采集配制好的混合气体通入GC112A气相色谱仪进行分析，确定混和气体的百分含量，入口端气体压力通过调压阀调节，出口端为大气压。试验过程中，试件产生的轴向变形通过LVDT自动采集，出口端气体流量通过排水集气法测量。排水法根据气体流量的大小选择不同量程的量筒(5,10,20,100 mL)进行计量，测量CO2流量时，对量筒中的液面进行油封处理，尽量减小计量误差。装置渗透系统如图2所示。
图2 装置渗透系统
Fig.2 Device permeation system
保持轴压、围压相同，均为11 MPa，在恒定的温度(30 ℃)条件下，进行He,CH4,75%CH4+25%CO2,55%CH4+45%CO2,30%CH4+70%CO2,CO2的渗透性实验(表1)，为保证实验结果的准确性，对两块煤样试件进行相同的渗透实验，具体试验步骤:
(1)检查设备密封性，将致密替代样品装入夹持器中，系统温度恒定在30 ℃。使用柱塞恒压泵以1 MPa的加载梯度交替加载轴压、围压至11 MPa，通入一定压力的He，检查线路及夹持器密封性。
(2)密封性检测完成后，先卸掉气体压力，再交替卸载轴压围压。之后将煤试件装入夹持器中，在轴向方向安装LVDT，交替加载轴压围压至11 MPa，当LVDT采集的位移值在3 h以内不变时，认为轴压、围压加载完成。
(3)调节调压阀，以1 MPa注入压力通入He，LVDT实时采集渗透过程中煤体的变形情况。利用排水集气法，间隔30 min测量1次气体流量。当连续3次测出的气体流量相等时，认为该注入压力下渗流达到稳定。
(4)重复步骤(3)依次进行注入压力为2,3,4,5 MPa条件下的渗透率测试。
(5)按照表1，依次将注入气体换为CH4,75%CH4+25%CO2,55%CH4+45%CO2,30%CH4+70%CO2,CO2，重复步骤(3),(4)，完成不同气体不同注入压力条件下的渗透率测试。由于CH4,CO2均为吸附性气体，一组气体渗透结束之后，对煤体先进行抽真空处理，然后再开始下一组气体的渗透实验。
表1 渗透实验参数
Table 1 Experimental parameters of the permeability test
气体组分入口压力/MPa出口压力/MPaHe/CH4/CO21,2,3,4,575%CH4+25%CO21,2,3,4,50.155%CH4+45%CO21,2,3,4,530%CH4+70%CO21,2,3,4,5
(6)进行CH4/CO2混合气体渗透时，间隔半小时采集入口和出口端气体，利用气相色谱仪确定入口和出口端混合气体中CH4和CO2含量。
(7)卸载夹持器内的压力，换装另一块煤样试件，重复步骤(3)～(5)。
单项及混合气体渗透率计算公式为
(1)
式中，Kg为一定注入压力条件下煤体的渗透率，10-15m2;p0为大气压力,MPa;qg为单项或混合气体流量，cm3/s;μg为单项或混合气体黏度,Pa·s[32-33];L为试件长度，cm;A为试件横截面积，cm2;p2和p1分别为入口和出口压力，MPa;此时出口压力p1为大气压力。
图3(a)为不同组分气体渗透过程中，煤体轴向应变随注入压力的变化。气体注入煤体过程中，气体分子会吸附在煤体表面，使得煤体表面张力下降，煤基质发生膨胀;同时，煤体内孔隙压力增大，作用在煤体上的有效应力减小，2者共同作用导致煤体对外表现出膨胀变形。He为弱吸附性气体，He注入过程中引起的煤体变形可认为主要是由有效应力减小导致，因此，He注入引起的煤体变形最小。CH4和CO2均为吸附性气体，且CO2吸附性高于CH4，因此，对于单项气体注入，在相同的注入压力条件下，CO2注入引起的煤体变形大于CH4和He。对于不同比例的CH4和CO2混合气体注入，在相同的注入压力条件下，煤体轴向应变随混合气体中CO2百分含量增加而增大，且始终小于注CO2引起的煤体变形。当气体组分一定时，随着孔隙压力的增加，煤体轴向应变逐渐增大。孔隙压力升高使得吸附在煤基质表面的气体分子增加，煤基质进一步膨胀，且作用在煤体上的有效应力减小，因此，煤体膨胀变形随孔隙压力增加而增大。
图3 不同气体组分煤体轴向应变和煤体渗透率随入口压力变化
Fig.3 Axial strain and permeability of coal with different gas components changes with inlet pressure
图3(b)为不同组分气体渗透过程中，煤体渗透率随注入压力的变化。由图3(b)可见，在恒定的体积应力条件下，所有测试气体渗透率都随气体压力的增加先减小后缓慢增大;在相同的注入压力条件下，He渗透率最大，CH4次之，且随着混合气体中CO2含量升高，煤体渗透率逐渐减小，纯CO2注入时煤体渗透率最小。研究发现，在孔隙压力较低时，气体渗流过程中会出现滑脱效应，使得渗流过程中出现附加速度，导致气测渗透率大于绝对渗透率[34-35]。随着孔隙压力增大，滑脱效应逐渐减弱，因此在气体注入前期(1～3 MPa)，渗透率随注入压力升高而逐渐减小，当注入压力超过3 MPa后，滑脱效应不再显著，煤体渗透率随着孔隙压力的增加而增大。除滑脱效应外，煤体渗透率还受煤基质膨胀和有效应力的作用。由图3(b)可知，对于吸附性气体，孔隙压力越大，吸附引起的煤基质膨胀变形越大，不利于渗透率增加，同时孔隙压力增大使得作用在煤体上的有效应力减小，有利于渗透率增加，2者共同作用导致渗透率变化。随着注入压力升高，在3 MPa注入压力后，煤体渗透率随着注入压力开始升高，说明有效应力变化对渗透性影响更为显著。同时，对于不同气体注入，由于煤体对CO2的吸附能力最强，产生的膨胀变形最大，在相同的注入压力条件下，注入CO2时煤体渗透率最小，且混合气体中CO2含量越高，煤体渗透率越小。
以CH4为例，在某一个孔隙压力下，煤体吸附产生的轴向膨胀应变通过式(2)给出[36]:
ε(CH4)sw=ε(CH4)-ε(He)
(2)
其中，ε(CH4)sw为吸附引起的轴向应变;ε(CH4)为在一定的体积应力条件下，CH4注入煤样后产生的轴向应变;ε(He)为相同的孔隙压力下He注入产生的轴向应变。通过式(2)，可得到不同组分气体注入过程中，吸附引起的膨胀变形(图4)。研究表明不同组分气体引起的煤体变形服从Langmiur方程，具体为
(3)
其中，εL为吸附引起膨胀应变;a为轴向Langmiur膨胀应变，可以表示煤体的轴向最大膨胀应变;b为Langmiur压力(煤样达到最大吸附膨胀量一半的膨胀量时所对应的压力);p为入口压力。拟合公式中的a,b值见表4。计算结果如图4所示，可以看出，对于单一组分和不同配比的混合气体注入，吸附引起的膨胀应变始终服从Langmiur分布。且随着CO2含量的增加，a，b值逐渐增大。
表4 煤体轴向膨胀应变随入口压力拟合参数
Table 4 Fitting parameters of swelling strain of coal with inlet pressure
压力/MPaabR2CH40.001655.018450.9075%CH4+25%CO20.002265.216620.9855%CH4+45%CO20.002955.219870.9830%CH4+70%CO20.004607.814430.99CO20.007128.936230.99
图4 不同气体组分煤体轴向膨胀应变随入口压力变化
Fig.4 Axial swelling strain of coal with different gas components varies with inlet pressure
试验中，通过排水法确定气体流量，测出的是气测渗透率。由上文分析可知，由于气体滑脱效应的存在，会使气测渗透率大于煤体绝对渗透率。煤体的气测渗透率与孔隙压力以及绝对渗透率具有关系[37]:
(4)
kg=k
(5)
式中，k0g,k0∞，b0和pm0分别为初始状态下的气测渗透率、绝对渗透率、滑脱因子和平均孔隙压力;kg,k∞,b1和pm为某一压力下的气测渗透率，绝对渗透率、滑脱因子和平均孔隙压力。
滑脱因子b1为一个与多孔介质孔隙结构及气体分子平均自由程有关的系数，可表示[38]为
(6)
其中，αk为拟合系数。b1和b0关系:
(7)
同时，煤体绝对渗透率受有效应力和煤基质膨胀变形的双重影响，研究表明[16]，煤体绝对渗透率与有效应力以及吸附膨胀应变有
(8)
Δεin=βCΔεs
(9)
(10)
(11)
式中，k0∞为初始绝对渗透率，即煤样渗透性实验的第1个测点(本次实验为轴压、围压为11 MPa，进口压力p0为1 MPa，出口压力为0.1 MPa)对应的绝对渗透率，10-15 m2;k∞为某一入口压力条件下的绝对渗透率，10-15 m2;p0为初始入口压力，p0=1 MPa;cf为煤体裂隙体积压缩系数，MPa-1;Δεin为煤体内部可以改变裂隙宽度的靠近微孔裂隙的基质膨胀应变;Δεs为煤体外观吸附膨胀应变;β为煤体内部靠近微孔裂隙的基质的膨胀应变分配函数，β假设从0.3到0变化;A表示β减小的速率;pc为与围压有关的常数，pc=2σc+2=24 MPa;C为常数;
为煤体内部靠近孔裂隙的煤基质Langmiur膨胀应变的平均值;εsL为煤体外观Langmiur膨胀应变;φ0为煤体的初始裂隙孔隙度，设为0.75%。
假设煤体为各向同性的弹性体，则煤体在原位条件下的膨胀应变为
εs=3εL,εsL=3a
(12)
其中，a值见表4。将式(4)，(5)，(7)，(9)，(12)代入式(8)中，可得气测渗透率与滑脱效应、有效应力和基质膨胀之间的关系为
(13)
由于He为弱吸附性气体，可以忽略基质膨胀对渗透率的影响，可认为式(13)中的ΔεL等于0，则式(13)可简化为
(14)
图5为式(14)拟合出的He渗透率随孔隙压力的变化关系。前期煤体渗透率随孔隙压力增大而减小，这是气体滑脱对渗透率减小的贡献大于有效应力减小引起渗透率增大的效应的结果。由图5还可以看出气体压力在2 MPa时，滑脱效应对渗透率的影响远远大于有效应力效应。气体滑脱效应与煤体孔隙结构以及气体分子平均自由程有关[34-35]。煤体越致密导致煤体孔隙直径越小，或者气体压力低导致气体平均分子自由程大时，自由程大于孔隙直径的分子与岩壁碰撞对总流量的贡献将随之增大，滑脱现象愈显著[34]。由于试验中所使用的煤样渗透率比较小(<0.015×10-15 m2)，煤体比较致密，导致孔隙渗流通道非常狭窄，所以气体压力1 MPa渗透时滑脱效应显著。而彭守建[39]使用He，在气体压力较低时(<0.6 MPa)，同样出现了非常明显的滑脱效应。后期随着孔隙压力持续增大，气体滑脱效应减弱，有效应力减小引起渗透率增大的效应大于气体滑脱对渗透率减小的效应，煤体气测渗透率增加。
图5 He渗透率随入口压力拟合
Fig.5 Permeability of He fitted with inlet pressure
图6 不同气体组分渗透率随入口压力拟合
Fig.6 Permeability of different gas components fitted with inlet pressure
CH4和CO2以及不同配比的CH4/CO2混合气体渗透时，假设煤体裂隙体积压缩系数cf与He渗流时相同[15]。采用式(13)对CH4和CO2以及CH4/CO2混合气体渗透率数据进行拟合(图6)。由图6可知，该理论模型能很好预测单一气体和混合气体流动过程中渗透率的变化规律。β值随孔隙压力升高逐渐减小;随着CO2含量增加，A和
逐渐增大(表5)。煤体膨胀分为两部分:煤体靠近微孔裂隙的煤基质膨胀和远离微孔隙的基质膨胀，其中前者决定着煤体裂隙开度[16]。当煤体1 MPa开始渗透时，此时所有的孔裂隙周围的基质膨胀应变对煤体微孔隙有作用，使得大量的微孔裂隙变窄，发生闭合，煤体渗透率降低，β=0.3;随着入口压力增大，煤体膨胀变形增大，由于大量的微孔裂隙已经变窄，发生闭合，孔裂隙周围靠近孔裂隙的基质膨胀对微孔隙的改变减小，β逐渐减小，靠近孔裂隙的基质膨胀对渗透率的影响减弱。CO2含量越高，煤体膨胀变形越大，使煤体微孔裂隙减小越大，随入口压力升高时，剩余被膨胀变形影响的微孔裂隙越少，β减小的速率越大，A值越大。纯CH4渗透时，煤体靠近孔裂隙的基质吸附膨胀，大量的孔裂隙变窄、发生闭合;随着CO2含量升高，煤体膨胀变形增大，逐渐增大。
表5 不同气体组分煤体渗透率随入口压力拟合参数
Table 5 Fitting parameters of coal permeability with different gas components with inlet pressure
气体组分拟合参数cfAb0εsmHe00.6400CH40.680.1300.01475%CH4+25%CO20.0490.800.1900.01755%CH4+45%CO20.860.0700.01930%CH4+70%CO20.920.0500.021CO21.070.0060.022
(1)滑脱效应对不同组分气体渗流过程中均有影响，渗透率均随孔隙压力的增加先减小然后缓慢增加;对于非吸附He，气体压力2 MPa时，气体滑脱效应对煤体气测渗透率的影响要远远大于有效应力效应。
(2)原位条件下，煤体应变受到吸附膨胀变形和有效应力的双重影响。吸附膨胀应变随孔隙压力的增加而增大，变化规律符合Langmiur方程,且CH4/CO2混合气体中CO2含量越高，a,b值越大。
(3)在考虑气体滑脱效应、有效应力和基质膨胀动态影响的基础上建立了单一和混合气体渗透率模型，很好描述了不同组分气体的渗透率随孔隙压力的变化规律。
(4)基质膨胀对煤体渗透率存在动态影响。随着孔隙压力增加，靠近孔裂隙的基质吸附膨胀对渗透率的影响(β)逐渐减小，基质膨胀对渗透率的影响减弱;且CH4/CO2混合气体中CO2含量越高，β减小速率越大。
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